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Etude des bits quantiques de spin des ions Co2+ dans le ZnO par résonance paramagnétique électronique continue et impulsionnelle


par Abdelmounaim CHETOUI
Université de Strasbourg - Master 2 2013
  

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I.1.Principe des transitions RPE.

I.1.1- Effet Zeeman et distribution de Maxwell-Boltzmann.

Pour une population de N spins a l'équilibre thermique à la température T placés dans un champ magnétique nul (B0=0), le moment magnétique résultant, ou l'aimantation M, est nul car les moments magnétiques des spins sont de directions aléatoires.

En appliquant à présent un champ magnétique non nul, une partie des spins s'orientent parallèlement (ms=-1/2) et une autre antiparallèlement au champ B0, cet effet est appelé effet ZEEMAN. Dès lors, il y a plus d'électrons dans l'état de spin de plus basse énergie (N-) que dans celui de plus haute énergie (N+) à l'équilibre thermodynamique à la température T. Cet équilibre suit la distribution statistique de Maxwell-Boltzmann donnée par:

Où :

KB : la constante de Boltzmann =1.381 10(-23) J.K-1 T : température en Kelvins.

?E :l'écart énergétique entre les deux niveaux ms=+ et ms=-.

Dans les conditions de la résonance paramagnétique électronique, l'énergie du photon micro-onde absorbé (h í) doit être égale à la différence d'énergie ?E entre les deux états de spins, par principe de conservation de l'énergie.

A la température T=2K et avec une fréquence micro-ondes de résonance í=9GHz, le rapport des

populations de spins vaut par exemple: 0.8. Ceci montre que le nombre de centres

paramagnétiques dans l'état ms=- est très supérieur au nombre de centres paramagnétique dans l'état

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I.2.Condition de résonance paramagnétique.

Le centre paramagnétique est soumis à une excitation périodique de fréquence õ perpendiculaire à B0. La composante magnétique du champ électromagnétique est de la forme :

B1(t)=b1 cos (wuwt).

wuw : la pulsation des micro-ondes.

Des transitions RPE ne peuvent avoir lieu que :

1/ si la loi de conservation du moment cinétique total est satisfaite, ce qui s'exprime par la « règle de sélection » : ?Ms=+-1.

2/ si la loi de conservation de l'energie totale est satisfaite, ce qui s'exprime par le fait que la quantité « gâeB0 » doit être égale a l'énergie « hí » du photon du rayonnement électromagnétique absorbé/émis:

Figure I.1 : Effet ZEEMAN et condition de résonance paramagnétique [1]

Ce sont les conditions de la résonance paramagnétique.

I.3. Instrumentation

La spectroscopie RPE est effectuée en balayant en champ magnétique extérieur B0 et en maintenant la fréquence constante . La plupart des spectromètres RPE opèrent dans la gamme de fréquences (8-10GHz) qui correspond à la bande-X et à des champs magnétiques appliqués de l'ordre de 0.3T en général. Il en existe d'autres opérant à plus bas ou plus haut champ magnétique appliqué et donc à des fréquences différentes:

2GHz (bande-L) ; 4GHz (bande-S) ; 35GHz (bande-Q) ; 95GHz (bande-W)Bande H (280GHz). [3]

Une expérience de RPE fait intervenir au minimum les éléments suivants :

1-une source de radiations électromagnétiques micro-onde.

2-un échantillon paramagnétique.

3-un détecteur de micro-ondes.

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Figure I.2 : schéma simplifié d'une expérience de RPE.

L'échantillon est irradié avec un rayonnement micro-onde d'intensité I0 dont une partie sera réfléchie, une autre absorbée et une autre transmise avec des rapports différents selon l'échantillon utilisé. Pour acquérir un spectre RPE, on fait varier la fréquence de la radiation micro-onde et on mesure la quantité de radiation qui passe a travers l'échantillon a l'aide d'un détecteur approprié. Les variations de cette intensité transmise en fonction de la fréquence signalent ainsi les résonances paramagnétiques qui se produisent.

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