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Etude et modelisation des supercondensateurs

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par Yasser Diab
Damas - Doctorat 2009
  

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4.9. Phénomène de la récupération de tension

A une température de 25 °C et pour une tension initiale de 0,5 V, l'autodécharge conduit pendant les premières heures à diminuer la tension aux bornes des supercondensateurs comme le montre la figure 4-41. Un phénomène de récupération de tension est ensuite observé. Un accroissement lent de la tension a lie e t probablem û ersion de la taille des

u. C ci es ent d à la disp

pores [116] : une redistribution de la charge entre les pores se produit lorsque les potentiels des différents pores ne so nt pas égaux. De plu , la quasi-réversibilité du processus de diffus

s ion due

aux impuretés peut être l'une des causes de la récupération de charge.

La remontée de la tension observée sur la figure est de l'ordre de plusieurs dizaines de jours et est très supérieure à celle de la redistribution de charges. Ceci nous a conduit à réétudier la théorie de l'autodécharge du processus de diffusion dû à l'oxydoréduction.

Fig. 4-41 : Tension aux bornes des supercondensateurs étudiés à une tension initiale de 0. 5V

4.10. Impédance électrochimique de l'autodécharge de diffusion

Nous proposons dans ce paragraphe d'étudier d'un point de vue théorique le comportement temporel et fréquentiel de l'impédance électrochimique de l'autodécharge due au processus de diffusion. Ceci va nous permettre de mieux comprendre les phénomènes observés expérimentalement tels que la récupération de tension.

A partir de l'équation de diffusion de concentration de charges aux interfaces charbon- électrolyte, nous pouvons déduire le courant et la tension de diffusion dus à l'oxydoréduction. Le courant parcourant les surfaces charbon-électrolyte d'épaisseur 2.h dû à la diffusion à l' instant t peut être écrit par l'équation suivante [138] :

idiff D ( t ) = m .C . exp

-

D t ?4-29

2

où,

m et D sont respectivement le paramètre et le coefficient de diffus ion (cf. eq. 4-5), C la capacité totale du supercondensateur.

du

C . = - diff 4-30

i ( t )

dt

A partir de l'équation 4-30 en considérant une capacité C non dépendante de la tension, la tension aux bornes du supercondensateur peut donc être donnée par la relation suivante [138] :

? ? ? - h 2 ? ? ? h ? ?

u t U m t

( ) 0

= - ? ?? 1 exp

- ? ? ?? + h D erfc ?? ?? ? 4-31

? D t ?

? ? ? ? D t

? ? ? ?

erfc étant la fonction erreur de Gauss (Error Function)

Pour expliquer le phénomène d'autodécharge dû au processus de diffusion, nous présentons l'évolution du courant et de la tension sur les figures 4-42-a et b avec un paramètre h donné dans le document [138].

(a)

(b)

Fig. 4-42 : Evolution du courant et de la tension de l'autodécharge de diffusion

D'après ces figures, nous observons d'une part que la durée de cette autodécharge est de quelques heures (cf. fig. 4-42-b) comme nous l'avons déterminé expérimentalement, d'autre part que la tension aux bornes du supercondensateur remonte très lentement après être descendue. Ce phénomène de récupération de tension n'est pas visible expérimentalement à court terme pour les tensions initiales élevées (cf. fig. 4-19). En effet les équations 4-29 et 4-31 ne considèrent que le courant et la tension de diffusion dus à l'oxydoréduction. Le courant de fuite intrinsèque important pour des tensions élevées n'est pas pris en compte dans ces équations. Ce phénomène de récupération de tension est donc masqué expérimentalement par le courant de fuite intrinsèque. Par contre, pour une tension initiale de 0,5 V (cf. fig. 4-42) le courant de fuite intrinsèque est faible et donc ce phénomène visible.

Nous proposons de calculer l'impédance de diffusion électrochimique de l'autodécharge. L'impédance temporelle z(t) (cf. eq. 4-32) peut être déduite de l'expression de la tension et du courant 4-29, 4-31, en négligeant l'erreur de Gauss erfc.

2

u t

( ) ?? ?? + h ?? ??

z t

( ) = t

= - . exp -1 4-32

i( t ) ? ? Dt ? ?

Nous réécrivons l'impédance de l'équation 4-29 dans le domaine fréquentiel en employant la transformation de Laplace.

4. Etude, caractérisation et modélisation de l'autodécharge des supercondensateurs

??

? 2 . ù ??

h j ù ? h j

2 .

? 1, ? jh BesselI

2 . 0 ,

?? D ?? ?? D ? ?

-

h BesselI .

.

= - 4-33

C

z ( )

ù

D

D . ù

h Dirac j

2 . ( ù

D

)

+

Nous présentons sur les figures 4-43 la partie imaginaire et réelle de l'impédance électrochimique de l'autodécharge du processus de diffusion en fonction de la fréquence

Re(Z'

Im(Z)

f (Hz)

f (Hz)

Fig. 4-43 : Partie imaginaire et réelle de l'impédance électrochimique de l'autodécharge de diffusion

Ces différents résultats montrent qu'il n'est pas aisé de modéliser finement l'ensemble des comportements lors d'une autodécharge du supercondensateur avec des circuits électriques équivalent RC.

Le circuit équivalent que nous avons établi dans ce chapitre (cf. fig. 4-12) ne prend pas en compte le phénomène de la récupération de tension.

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