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Etude Structurale et Dynamique de Solutions de Sucre Confinées

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par Gérald LELONG
Université d'Orléans - Thèse 2007
  

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Introduction

Le sucre, un nom bien familier...

Connu dès la plus haute Antiquité, le «roseau sucré », originaire de Papouasie, fournit une

*

substance blanchâtre d'un goût suave et doux à l'origine du sucre.Considéré alors comme un miel produit sans le secours des abeilles, le sucre était utilisé en tant qu'épice mais également comme médicament puisqu'on lui reconnaissait une origine divine et de nombreuses vertus thérapeutiques... Même si ces vertus ont longtemps été surestimées, il n'en reste pas moins que les sucres, en raison de leur très forte abondance dans les organismes vivants, forment une classe de molécules biologiques tout à fait particulière. Le fructose, la chitine, la cellulose, l'amidon, le lactose, le glucose, le saccharose, le ribose, ..., toutes ces molécules familières font partie de la très grande famille des sucres, et sont les constituants de coenzymes, d'antibiotiques, de cartilages, de parois cellulaires, du sang et même du matériel génétique! Ils interviennent également dans de nombreux processus biologiques comme le stockage énergétique, la reconnaissance moléculaire, ou encore dans les phénomènes de biopréservation des tissus ...

Cette propriété de protection des structures biologiques (cellules, protéines, tissus, ...) soumises à des conditions de froid ou de chaud extrêmes est d'un intérêt grandissant dans une problématique de conservation des organes, des greffons ou des vaccins en médecine d'une part, ou encore pour l'amélioration des procédés de stockage par cryogénie ou par lyophilisation dans l'industrie agroalimentaire d'autre part.

* C'est en Inde, que le terme sanskrit « sarkara » qui signifie sable a donné naissance au mot sucre utilisé aujourd'hui dans toutes les langues indo-européennes.

Mais la stabilité des édifices biologiques est très dépendante des conditions environnementales comme le pH, la température, le taux d'hydratation... ; et la congélation ou la déshydratation, par exemple, causent des dommages irréversibles voire fatals aux cellules. La présence de certains solutés compatibles, comme le tréhalose ou le sucrose, dans les liquides cellulaires permet de stabiliser les membranes en conservant l'espace intermembranaire en l'état, mais également en évitant la formation de glace intracellulaire. Les mécanismes moléculaires à l'origine de ces phénomènes de bioprotection sont encore assez débattus et différentes théories ont vu le jour selon le niveau de déshydratation cellulaire considéré : l'effet déstructurant des sucres, l'effet d'exclusion préférentielle, la substitution de l'eau d'hydratation, et la vitrification. Mais toutes ces hypothèses, prises individuellement, ne permettent pas d'expliquer de manière satisfaisante les processus mis en jeu sur une grande gamme de température et/ou de concentration. Néanmoins, derrière toutes ces théories, basées sur les propriétés exceptionnelles de l'eau et du sucre, se cachent des problèmes d'interaction entre les molécules d'eau et de sucre, et donc de dynamique moléculaire... (Chapitre 1)

Les systèmes biologiques en question sont assez complexes et il est absolument nécessaire d'étudier des modèles simplifiés. Des mélanges binaires eau/sucre sont donc une première étape et l'étude de la dynamique des molécules de solvant et des molécules de soluté en fonction de la concentration et/ou de la température sera une aide précieuse à la compréhension des processus de bases. (Chapitre 2) Pour ce faire, des systèmes eau/monosaccharide seront étudiés et comparés afin d'apprécier les effets de la concentration, mais également de la stéréochimie, sur la dynamique du solvant et du soluté. Mais toutes ces études présentent un point faible non négligeable: aucune ne prend en considération les échelles des structures cellulaires. D'une manière générale, les échelles en question, bien que variables d'une cellule à l'autre, se rapprochent plus volontiers de la dizaine de nanomètre que du monde macroscopique... Et à la vue de tous les changements de propriétés engendrés par la réduction de taille, ces systèmes binaires gagneront à être étudiés dans des environnements restreints stériquement. Parmi la très grande variété de matrices hôtes, les gels de silice aqueux ont été sélectionnés pour confiner des solutions de sucre à des concentrations données. (Chapitre 3) Une étude approfondie de la structure de ces gels en fonction du taux d'hydratation sera réalisée par diffusion des neutrons aux petits angles, et le pouvoir bioprotecteur des sucres sera testé. (Chapitre 4) L'étude de la dynamique d'un mono- et d'un disaccharide placés sous confinement dans ces hydrogels sera également entreprise et l'effet de la taille des molécules sur la dynamique translationnelle discutée. (Chapitre 5) Afin de regarder les effets de l'architecture des pores sur la dynamique, des silices mésostructurées de type MCM-4 1 ont été spécialement développées afin de répondre au mieux aux impératifs de concentration liés au confinement des solutions de sucre. Une caractérisation structurale complète a été menée sur cette matrice mésoporeuse. (Chapitre 6) Enfin, les variations thermodynamiques liées au confinement et la dynamique des molécules de sucre confinées dans ces silices ordonnées seront étudiées. (Chapitre 7)

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