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Etude Structurale et Dynamique de Solutions de Sucre Confinées

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par Gérald LELONG
Université d'Orléans - Thèse 2007
  

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6.1.4. Mécanismes de formation

Différents mécanismes de formation permettent d'accéder à des matériaux mésoporeux de type MCM-41 : le liquid crystal templating (LCT), l'auto-assemblage et l'auto-assemblage coopératif.

6.1.4.1. Liquid crystal templating

La formation de la structure est basée sur le mécanisme LCT proposé par Kresge et al.136 , dans lequel une espèce organique s'organise pour former une structure centrale entourée d'une ou plusieurs couches d'oxydes inorganiques.155,156 Comme l'illustre la figure 62, les molécules de tensioactif s'organisent en micelles pour former une phase cristal-liquide (1), la tête hydrophile du tensioactif se

placant à la surface externe des micelles. Les produits de l'hydrolyse du précurseur vont alors interagir avec les têtes polaires des micelles et se condenser autour du cristal-liquide (2). Le matériau obtenu après calcination est la réplique inverse du cristal-liquide (3).

Figure 62 : Mécanisme LCTproposé par Kresge et al.136

6.1.4.2. Auto-assemblage

Le phénomène d'auto-assemblage, quant à lui, se produit lorsque les concentrations en tensioactifs présents dans le mélange sont inférieures à celles utilisées dans le mécanisme LCT, et notamment à la concentration micellaire critique (CMC 2). Ainsi, seules des micelles isolées et dispersées sont présentes dans le milieu réactionnel (1). Quelques couches de silice vont alors se déposer sur ces micelles isolées après l'ajout du précurseur inorganique (2). La condensation de la phase siliceuse résultera de l'agrégation de ces cylindres (3), et donnera naissance à un matériau mésoporeux présentant une taille de pore régulière (4). (Figure 63)

Figure 63 : Représentation schématique du processus d'auto-assemblage.

6.1.4.3. Auto-assemblage coopératif

Ce mécanisme se met en place lorsque la concentration en tensioactif est faible comparée aux deux mécanismes précédents (< CMC 1). Dans ce cas, aucune micelle cylindrique n'est présente dans le milieu. La condensation de la phase silicatée induit alors la formation et l'agrégation des micelles. Le processus d'assemblage des molécules de tensioactif est piloté par la densité de charge présente à l'interface entre la phase organique et la phase inorganique. Les ions silicatés chargés se compensent alors avec les têtes chargées des molécules de tensioactif. Avec la condensation de la silice, la densité de charge diminue, et fait augmenter la surface par tête polaire, conduisant à un réarrangement des charges pour respecter l'électroneutralité. Ces changements entraînent une augmentation de la courbure de la phase organique, produisant ainsi une mésostructure similaire à celle obtenue avec le mécanisme d'auto-assemblage.

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